Способ определения концентрации фонового атмосферного аэрозоля

(51) МПК (2006) НАЦИОНАЛЬНЫЙ ЦЕНТР ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИИ ФОНОВОГО АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ(71) Заявитель Белорусский государственный университет(72) Авторы Кугейко Михаил Михайлович Лысенко Сергей Александрович(73) Патентообладатель Белорусский государственный университет(56) Лазерное зондирование индустриальных аэрозолей / Под ред. Кабанова М.В. Новосибирск Наука, 1986. - С. 94-106.2148812 1, 2000.2155954 2, 2000.1437746 1, 1988.1420474 1, 1988.2005049228 , 2005.(57) Способ определения концентрации фонового атмосферного аэрозоля путем измерения оптических характеристик - коэффициентов ослабления или коэффициентов обратного рассеяния, установления функциональных соотношений между концентрацией и измеряемой оптической характеристикой, отличающийся тем, что оптические характеристики - коэффициент ослабленияили коэффициент обратного рассеяния- измеряют на трех длинах волн 10,35 мкм, 20,532 мкм и 31,06 мкм соответственно в коротковолновой, видимой и инфракрасной областях, а значения счетнойи объемнойконцентраций транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций фонового атмосферного аэрозоля определяют из уравнений множественной регрессии 1,1,где 1(1 )( 2 )( 3 ) , 4,839 12,318 123,10845 1 2008.06.30 соответствующих измерению коэффициента ослабления , или 2,2,где 1(1 )( 2 )(3 ) , 5,18722,705 123,123,соответствующих измерению коэффициента обратного рассеяния ,1, 2, 3 - соответственно счетные концентрации транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций,С 1, С 2, С 3 - соответственно объемные концентрации транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций. Предлагаемое изобретение относится к области охраны окружающей среды, аналитического приборостроения. Известны способы определения концентрации аэрозольных частиц 1-4 путем регистрации проходящего через исследуемый объем или рассеянного в нем оптического излучения. В 1 о концентрации аэрозольных частиц судят по глубине модуляции рассеянного излучения, принятого на элементах приемника, соответствующих формируемым полосам света. В 2 массовую концентрацию тонкодисперсных аэрозолей определяют путем зондирования их ультрафиолетовым излучением с длиной волны 266 нм и регистрации интенсивностей сигналов люминесценции в области спектра 300-400 нм. О концентрации двух фракций угольно-водного аэрозоля судят по измеряемому коэффициенту ослабления в видимой области спектра и степени линейной поляризации излучения, рассеянного аэрозолем в направлении, составляющем угол 6020 , с направлением зондирующего излучения 3. В 4 концентрация аэрозоля определяется по яркости принятого приемником рассеянного света, а в 5 - по ослаблению проходящего через исследуемый поток светового излучения на трех длинах волн. Однако ни один из данных способов не позволяет определять счетные и объемные концентрации всех фракций атмосферного аэрозоля. Наиболее близким к предлагаемому является способ определения концентрации аэрозолей путем дистанционного измерения оптических характеристик исследуемой среды (коэффициентов ослабления, коэффициентов обратного рассеяния) и установления коэффициента связи между концентрацией и коэффициентами рассеяния и обратного рассеяния 6. Ввиду сложной зависимости коэффициента связи от вариаций микрофизических параметров аэрозоля (функции распределения по размерам, показателя преломления), сложности его экспериментального установления разброс среднего значения коэффициента связи составляет около 706, что, в свою очередь, не позволяет получать и значения концентрации с меньшей погрешностью. Следует подчеркнуть, что для локационного метода этот коэффициент определяется в месте нахождения измерительной системы и распространяется на всю зондируемую трассу. Установление коэффициента связи (который может изменяться по зондирующей трассе) для разных точек исследуемой среды, например при наклонных, вер 2 10845 1 2008.06.30 тикальных трассах, принципиально невозможно, т.к. в этом случае требуется проведение дополнительных независимых измерений или знание априорной информации о рассеивающей среде во всех его точках. Кроме того, данный способ не позволяет определять концентрацию составляющих его фракций. Согласно 7 в атмосферном аэрозоле выделяются транзитивная, аккумулятивная и грубодисперсная фракции, которым соответствуют следующие размеры частиц 10,01-0,1 мкм, 20,1-1,0 мкм, 31,0 мкм. Предлагаемое изобретение направлено на решение задач повышения точности дистанционного определения фракционных концентраций фонового атмосферного аэрозоля. Для решения поставленной задачи измеряют оптические характеристики - коэффициент ослабленияили коэффициент обратного рассеянияна трех длинах волнв коротковолновой (0,35 мкм), видимой (0,532 мкм) и инфракрасной (1,06 мкм) областях, а значения счетнойи объемной С концентраций транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций фонового атмосферного аэрозоля определяют из уравнений множественной регрессии соответствующих измерению коэффициента ослабления, или 2,0,771 0,6821,199 1,350, 0,1020,941 2,101 соответствующих измерению коэффициента обратного рассеяния,1, 2, 3 - соответственно счетные концентрации транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций 2, 3 - соответственно объемные концентрации транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций. Отмеченная сущность изобретения поясняется фиг. 1, 2, 3, на которых изображены соответственно фиг. 1 - линейная аппроксимация коэффициента связи между объемными концентрациями трех фракций фонового атмосферного аэрозоля и коэффициентами ослабления,обратного рассеяния фиг. 2 - спектральные зависимости коэффициентов корреляции между объемными концентрациями трех фракций и коэффициентами ослабления, обратного рассеяния фиг. 3 - частоты повторяемости ошибок определения 1, 2 и 3, возникающих с использованием уравнений множественной регрессии (1) в различных атмосферных ситуациях,отличающихся значениями метеорологической дальностивидимости и влажности , при наложении на значенияислучайных ошибок в пределах 10 . Действительно при известных параметрах микроструктуры аэрозоля (функции распределения частиц по размерам (х) и показателе преломления ) соотношения, связывающие объемную С и счетнуюконцентрации гомогенного аэрозоля с его коэффициентом ослабления , можно записать в следующей форме 10845 1 2008.06.30 где 2/ - параметр Ми,- длина волны, (,) - фактор эффективности ослабления излучения частицей с радиусом . Аналогичные выражения можно записать и для связи С ис коэффициентом обратного рассеяния . Отличия будут заключаться в том, что вместо (,) необходимо записывать (,) - фактор эффективности рассеяния излучения в обратном направлении частицей радиуса . Из (2) видно, что коэффициенты пропорциональности/ и/ зависят сложным образом от вида функции распределения частиц по размерам и их показателя преломления. В связи с этим большой интерес представляет исследование изменений этих коэффициентов при вариациях микрофизических характеристик рассеивающих частиц, а также нахождение существующих устойчивых множественных корреляций между спектральными оптиколокационными характеристиками (ОХ) -ии концентрациями различных фракций многокомпонентных аэрозолей. Для нахождения указанных корреляций с учетом взаимозависимых вариаций микрофизических параметров аэрозолей нами использовалась трехфракционная оптическая модель приземного слоя атмосферы Андреева-Ивлева 7. Модальные размеры частиц фракций, отличающихся по своему происхождению, составу и всему комплексу физикохимических свойств, оцениваются как 0,03, 0,3 и 1 мкм при влажности воздуха 50 для транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций соответственно(в дальнейшем для обозначения данных фракций нами используются индексы 1, 2 и 3 соответственно). Для описания распределения по размерам частиц отдельных фракций аэрозолей используется гамма-распределение с отрицательными степенями свободы. Выбор этой модели был обусловлен тем, что ее входными параметрами являются метеорологическая дальность видимости(позволяет осуществить привязку расчетной концентрации аэрозолей к аэрозольному ослаблению в видимой области спектра) и влажность(за счет которой осуществляется перестройка спектра размеров и изменение комплексных показателей преломления частиц), позволяющие в комплексе менять микрофизические параметры аэрозоля. При расчетах предполагается, что вода равномерно перемешана в частице(микрокапиллярное внедрение и разбухание частицы), а зависимость размера частиц от относительной влажности воздуха описывается эмпирической формулой Кастена 8. Таким образом, варьируя эти два параметра (что соответствует изменениям условий в атмосфере), можно отследить наличие устойчивых корреляций между ОХ и счетными , а также объемными(1, 2, 3) концентрациями трех аэрозольных фракций. На фиг. 1 изображена линейная аппроксимация коэффициента связи между объемными концентрациями трех фракций и коэффициентами ослабления (а, , с) и обратного рассеяния (, , ). Данная зависимость получалась следующим образом задавалось случайным образом состояние среды, характеризуемое параметрамиииз диапазонов их значений 560 км, 1099 , по теории Ми рассчитывались коэффициентыии по формулам математической статистики 9 проводилась аппроксимация полученной совокупности точек. Для длины волны 0,532 мкм варьировались параметры модели 7 в диапазонах 560 км,1099 . Расчети С осуществлялся через весовые функции фракций аэрозолей при различных значенияхи , приведенных в 7. Помимо равномерного варьированияина все микроструктурные характеристики модели также накладывался 10 -й случайный разброс, что позволяет, во-первых, получить более сглаженные и устойчивые к ошибкам коэффициенты множественной регрессии, а во-вторых,расширить диапазоны вариаций всех параметров модели и в некоторой степени учесть разброс используемых в ней экспериментальных данных. С целью нахождения наиболее перспективных, в плане повышения информативности оптических измерений, длин волн лазерного зондирования нами было исследовано спектральное поведение коэффициентов корреляции между ОХ и объемными концентрациями фракций , С) и (, С),1, 2, 3). Результаты представлены на фиг. 2. Из фиг. 2 а 10845 1 2008.06.30 видно монотонное убывание (, С 1) с увеличением , что обуславливает выбор коротковолнового излучения для определения С 1. Обращают на себя внимание достаточно высокие значения (, С 2) и (, С 3), а также наличие в спектральном ходе (, С 2) максимума при 0,53 мкм и асимптотическое стремление (, С 3) к 1 с увеличением . Для (, С) характерно отсутствие ярко выраженной зависимости от . Следовательно,выборсущественно не влияет на точность определения концентрации аэрозоля по величине . Несколько иные выводы следуют из рассмотрения представленных на фиг. 2 с,спектральных зависимостей коэффициентов корреляции между ОХ и счетными концентрациями фракций , ) и (, . Как видно из фиг. 2 с, для более точного определенияследует проводить измеренияв длинноволновой области спектра. Вследствие достаточно высокой во всем рассматриваемом спектральном участке степени корреляции междуии отсутствия ее монотонного спектрального хода, выборне имеет существенного значения для измеренияс целью его обращения в . Таким образом, с учетом отмеченных выше особенностей, для повышения точности измерений концентраций многокомпонентных аэрозолей следует проводить зондирование в коротковолновой, видимой и ИК-областях. Полученные нами с использованием стандартных формул математической статистики 9 корреляционные соотношения между значениями ОХ для длин волн 0,35 0,532 и 1,06 мкм (третья, вторая и первая гармоники-лазера) и объемными концентрациями трех фракций имеют видС 1-1,4071,414(1)0,169(2) - 0,771(3),(3)С 2-0,8030,682(1) - 1,199(2)1,350(3), С 3-0,0220,102(1) - 0,941(2)2,101(3), С 1-1,1081,563(1) - 2,269(2)0,984(3),(4)С 2-0,4610,335(1) - 1,072(2)1,198(3), С 30,4930,166(1) - 0,955(2)1,567(3). Аналогичные соотношения можно записать и для счетных концентраций 14,8390,802(1) - 2,960(2)2,842(3),(5)22,3180,511(1) - 2,484(2)2,798(3), 31,4400,619(1) - 2,308(2)2,964(3), 15,187 - 0,798(1)1,094(2)0,265(3),(6)22,705 - 0,632(1)0,779(2)0,489(3), 32,005 - 0,141(1) - 0,174(2)1,177(3). Формулы (3)-(6) соответственно можно представить в следующем виде соответствующих измерению коэффициента ослабления, или 10845 1 2008.06.30 Для оценки эффективности предлагаемой методики определения С ибыл проведен расчет данных характеристик в 1000 модельных атмосферных ситуациях, отличающихся значениямиии при наложении на значенияислучайных ошибок в пределах 10 . Представленные на фиг. 3 частоты повторяемости ошибок С, возникающих с использованием (3) - Р(3) и (4) - (4) (число атмосферных состояний, для которых получены данные ошибки), а также величины среднеквадратичных ошибок, указанные на каждом из рисунков, свидетельствуют о вполне приемлемой точности определения С по значениям на указанных длинах волн согласно (3). Среднеквадратичные ошибки измерений С по описанной методике не превышают инструментальные и методические ошибки измерения коэффициентов ослабления на указанных длинах волн. Также из сравнения рис. 3 а с и рис. 3 , ,видно, что погрешности определения С существенно возрастают при использовании соотношений (4), что объясняется более низкими значениями (, ) (по сравнению с (, С и отсутствием у них ярко выраженной спектральной зависимости. Не приводя здесь рисунки, запишем также значения среднеквадратичных ошибок определениясогласно (5) 124,222 и 121 и согласно (6) 118,217 и 121. Очевидно, что в этом случае для более точного нахожденияпредпочтительней использовать значенияи соотношения (6). Следует еще раз подчеркнуть, что эти результаты получены для погрешностей определенияи 10 . Для реализации предложенного способа необходимо измерить оптические характеристики - коэффициент ослабленияили коэффициент обратного рассеяния- на трех длинах волнв коротковолновой (0,35 мкм), видимой (0,532 мкм) и инфракрасной (1,06 мкм) областях, а значения счетнойи объемной С концентраций транзитивной, аккумулятивной и грубодисперсной фракций фонового атмосферного аэрозоля определяют из уравнений множественной регрессии (1). В дистанционном измерении коэффициентов ослабления и обратного рассеяния можно использовать существующие измерительные системы - лидарные установки, реализованные как для измерений на одной длине волны, так и для многоволновых измерений 10. Для контроля загрязнений атмосферы наиболее широко используются сравнительно простые лидарные системы на основе -лазера с преобразованием частоты во вторую и третью гармоники (длины волн 1,06 0,532 и 0,35 мкм) 11-13. Полученные нами уравнения множественной регрессии соответствуют длинам волн широко используемого лидара на основе лазера. Таким образом, как следует из вышеизложенного, предлагаемый способ позволяет определять концентрации одновременно всех трех фракций атмосферного аэрозоля, не требует проведения калибровочных (дополнительных) измерений по установлению коэффициентов связи между определяемым характеристикам среды и измеряемым оптическими (используемые регрессивные уравнения получены для максимально возможного разброса параметров микроструктуры атмосферного аэрозоля, а значит, для данных длин волн зондируемого излучения они используются без изменений во всех атмосферных ситуациях), повышает точность определения фракционного состава атмосферного аэрозоля. Может использоваться как в базисном варианте измерения оптических характеристик(измеряются ослабления оптического сигнала на выделенном участке (базе) исследуемой среды), так и в локационном (когда оптические характеристики определяются из измеряемых рассеянных в обратном направлении сигналов от точек, через которые проходит зондирующий оптический импульс). При использовании других трех длин волн соответственно из коротковолнового, видимого и инфракрасного излучения также можно определить фракционные концентрации аэрозоля, однако при этом для получения новых значенийитребуется провести описанный выше расчет. Выбор длин волн 0,350,532 1,06 и расчет для них,был обусловлен тем, что в настоящее время в лазерной локации широко используется промышленныйлазер, генерирующий данные волны. 1.2148812 1, 2000. 2.2155954 2, 2000. 3.1437746 А 1, 1988. 4.1420474 А 1, 1988. 5.2005049228 А, 2005. 6. Лазерное зондирование индустриальных аэрозолей // Под ред. М.В. Кабанова. - Новосибирск Наука, 1986. - 190 с. 7. Андреев С.Д., Ивлев Л.С. Моделирование оптических характеристик аэрозолей приземного слоя атмосферы в области спектра 0,315 мкм. Ч. 3. Результаты моделирования // Оптика атмосферы и океана. - 1995. - Т. 8. -8. - С. 1236-1243. 8. Креков Г.М., Звенигородский С.Г. Оптическая модель средней атмосферы. - Новосибирск Наука, 1990. - 278 с. 9. Колемаев В.А., Калинина В.Н. Теория вероятностей и математическая статистика. М. ИНФРА-М, 1997. - 302 с. 10. Межерис Р. Лазерное дистанционное зондирование. - М. Мир, 1987. - 550 с. 11. Ельников А.В., Бурлаков В.Д., Долгий С.И., Зуев А.В. и др. Лидарная система для зондирования аэрозоля в г. Сургуту в рамках проекта - // Оптика атмосферы и океана. - 2006. - Т. 19. -11. - С. 982-985. 12. Самохвалов И.В., Бобровников С.М., Гейко П.П., Ельников А.В., Кауль Б.В. Развитие высотного лидара Томского государственного университета как уникального комплекса для мониторинга атмосферы // Оптика атмосферы и океана. - 2006. - Т. 19. -11. - С. 995999. 13. Чайковский А.П., Иванов А.П., Балин Ю.С., Ельников А.В. и др. Лидарная сеть- для мониторинга аэрозоля и озона методология и аппаратура // Оптика атмосферы и океана. - 2005. - Т. 18. -12. - С. 1066-1072. Национальный центр интеллектуальной собственности. 220034, г. Минск, ул. Козлова, 20.