Способ трансмутации радиоактивных отходов

(51) МПК (2006) НАЦИОНАЛЬНЫЙ ЦЕНТР ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ СПОСОБ ТРАНСМУТАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ(71) Заявитель Государственное научное учреждение Объединенный институт энергетических и ядерных исследований - Сосны Национальной академии наук Беларуси(72) Авторы Сорокин Владимир Николаевич Сорокин Владимир Владимирович Немцева Инна Георгиевна Якушев Анатолий Павлович(73) Патентообладатель Государственное научное учреждение Объединенный институт энергетических и ядерных исследований - Сосны Национальной академии наук Беларуси(57) Способ трансмутации радиоактивных отходов, включающий получение исходного пучка нейтронов с энергией 14 МэВ путем сканирования активного тритиевого слоя мишени нейтронного генератора пучком ускоренных ионов дейтерия, направление указанного пучка на отдельные контейнеры с подлежащими одновременному облучению радиоактивными отходами с наименьшими сечениями захвата нейтронов в быстром, промежуточном и тепловом спектрах, последующее размножение и замедление нейтронов до быстрого спектра на свинцовой матрице, размножение и замедление их до теплового спектра в подкритической активной зоне и захват нейтронов ядрами материалов радиоактивных отходов, размещенных в указанной зоне. Изобретение относится к ядерной энергетике, к способам переработки радиоактивных изотопов, нарабатываемых при сжигании делящихся материалов в ядерных реакторах, а именно к способам трансмутации долгоживущих радиоактивных изотопов, преимущественно с малыми сечениями захвата нейтронов. Известен способ трансмутации радиоактивных изотопов отработанного ядерного топлива, включающий облучение их интенсивным потоком нейтронов, полученным и замедленным в критической активной зоне легководного ядерного реактора 1. Размещение долгоживущих изотопов в реакторах с тепловым спектром нейтронов упрощает проблему хранения и трансмутации изотопов отработанного ядерного топлива. Недостатками способа являются высокая стоимость трансмутации, поскольку на ее осуществление затрачиваются нейтроны деления ядерного топлива (стоимость 1 кВтч электроэнергии АЭС с легководными реакторами-трансмутаторами повышается на 33 ) высокие значения среднего времени выдержки изотопов в активной зоне реактора, поскольку в их общем наборе имеются долгоживущие изотопы с малыми значениями сечений захвата нейтронов в быстром, промежуточном и тепловом спектрах (например,трансмутация олова-126 требует их выдержки в активной зоне легководного реактора нескольких сотен лет) ядерная и радиационная опасность реакторов с критической актив 10719 1 2008.06.30 ной зоной и сверхкритическим запасом делящихся материалов на кампанию с учетом дополнительного расхода топлива на процессы трансмутации. Известен способ трансмутации долгоживущих изотопов отработанного ядерного топлива, включающий получение нейтронов путем взаимодействия пучка ускоренных ионов со свинцово-висмутовой мишенью, размножение и замедление их в подкритическом бланкете и поглощение радиоактивными изотопами отработанного ядерного топлива, размещенными в бланкете 2. Данный способ трансмутации ядерно безопасен, так как отсутствует сверхкритический запас топлива в бланкете и вся система подкритична. Способ требует существенно меньшего удельного количества делящегося материала на трансмутацию, т.к. существенная часть нейтронов рождается в свинцово-висмутовой мишени. Недостатками способа являются высокая стоимость из-за больших продольных размеров ускорителей (длина 1 м на 1 МэВ) большие значения среднего времени выдержки радиоактивных изотопов в бланкете, поскольку имеются изотопы с малыми сечениями захвата нейтронов в спектре облучения. Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому является способ трансмутации радиоактивных отходов, включающий получение пучка нейтронов с энергией 14 МэВ сканированием активного тритиевого слоя мишени нейтронного генератора пучком ускоренных ионов дейтерия, размножение и замедление этих нейтронов до быстрого спектра на свинцовой матрице, размножение и замедление их до теплового спектра в подкритической активной зоне и захват нейтронов ядрами материалов радиоактивных отходов 3. Данный способ трансмутации не требует дорогих ускорителей с энергией 1000-2000 МэВ и соответственно длины 1000-2000 м. Используются малогабаритный ускоритель с энергией ионов дейтерия 0,25 МэВ и титан-тритиевые мишени диаметром порядка 230 мм. В результате термоядерной реакции 3 Н 4 Необразуются атом гелия и нейтрон с энергией 14,1 МэВ. Недостатком данного способа трансмутации является высокое значение среднего времени выдержки радиоактивных изотопов в свинцовой матрице и бланкете, поскольку имеются изотопы с малыми сечениями захвата нейтронов. Задачей настоящего изобретения является создание способа трансмутации радиоактивных отходов, обеспечивающего существенное сокращение среднего времени трансмутации и повышение ее качества. Поставленная задача решается тем, что способ трансмутации радиоактивных отходов включает получение исходного пучка нейтронов с энергией 14 МэВ путем сканирования активного тритиевого слоя мишени нейтронного генератора пучком ускоренных ионов дейтерия, направление указанного пучка на отдельные контейнеры с подлежащими одновременному облучению радиоактивными отходами с наименьшими сечениями захвата нейтронов в быстром, промежуточном и тепловом спектрах, последующее размножение и замедление нейтронов до быстрого спектра на свинцовой матрице, размножение и замедление их до теплового спектра в подкритической активной зоне и захват нейтронов ядрами материалов радиоактивных отходов, размещенных в указанной зоне. Предлагаемый способ трансмутации радиоактивных отходов заключается в том, что получают исходный пучок нейтронов с энергией 14 МэВ сканированием активного тритиевого слоя мишени нейтронного генератора пучком ускоренных ионов дейтерия, направляют указанный пучок на отдельные контейнеры с подлежащими одновременному облучению радиоактивными отходами с наименьшими сечениями захвата нейтронов в быстром, промежуточном и тепловом спектрах, затем происходит последующее размножение и замедление нейтронов до быстрого спектра на свинцовой матрице, размножение и замедление их до теплового спектра в подкритической активной зоне и захват нейтронов ядрами материалов радиоактивных отходов. В соответствии с капельной моделью ядра с ростом энергии нейтронов до значений 8-10 МэВ при взаимодействии нейтронов такой энергии с ядрами с высокой степенью 2 10719 1 2008.06.30 вероятности должен реализоваться разрыв сильно возбужденного ядра на две части, примерно равные по массе, а не захват и удержание нейтрона ядром 4. Позднее было установлено экспериментально, что при взаимодействии нейтронов с энергией более 10 МэВ с ядром действительно происходит деление ядер, близкое симметричному, и при этом рождаются три нейтрона с суммарной энергией менее 10 МэВ. Анализируя физические процессы превращения радионуклидов, можно указать на возможность следующих ядерных реакций с нейтронами для целей трансмутации реакции (, 2), (, ) для нейтронов высоких энергий и реакции глубокого расщепления ( ) 5. В качестве трансмутатора Японский институт исследования атомной энергии предложил использовать систему - , которая включает ускоритель протонов высоких энергий, пучок которых генерирует нейтроны с энергией 10-20 МэВ в процессе облучения мишени по реакции глубокого расщепления ( ), последние осуществляют трансмутацию радиоактивных отходов 6. Возможность трансмутации радиоактивных отходов нейтронами высоких энергий в диапазоне 10-20 МэВ доказана и теоретически, и экспериментально. Трансмутация с использованием реакций глубокого расщепления ( ) на твердых мишенях качественно и количественно изучена. Пример выполнения способа трансмутанции радиоактивных отходов на бустерной подкритической сборке, управляемой генератором нейтронов. В качестве радиоактивных отходов, трансмутация которых наиболее длительна в подкритических бланкетах, заказываем изотопы олова-126 и циркония-93. В техническом задании на поставку указанных изотопов из России задаем размеры контейнеров 808010,их количество - по 5 на каждый из двух изотопов, форму и размеры полостей в них для размещения изотопов. Поскольку поток нейтронов с энергией 14 МэВ, выходящий из титан-тритиевой мишени, близок к цилиндрическому, а не к квадратному, радиоактивные изотопы размещаются в центральной зоне контейнеров в цилиндрических полостях. Диаметры полостей в каждом из пяти контейнеров увеличиваются по направлению движения нейтронного потока от 50 до 70 мм через 5 мм, а именно диаметры полостей 50, 55, 60, 65, 70 мм. Материал контейнеров для данных изотопов оптимальный - медь, хотя исполнитель может поставить в иной упаковке, например никелевой. Поставляемые контейнеры устанавливаются на месте первого от мишени диаметром 45 мм свинцового блока с размерами 808054, который удаляется в процессе подготовки бустерной сборки к процессу облучения. Размеры и форма контейнеров не требуют крепления. Соотношение количества указанных изотопов олова и циркония к общему количеству радиоактивных отходов заказываем пропорционально количеству их наработки в действующих ядерных реакторах. При взаимодействии радиоактивных изотопов с потоком нейтронов с энергией 14 МэВ неизбежно произойдет их трансмутация по реакции глубокого расщепления. При взаимодействии ионов дейтерия с энергией 0,25 МэВ с тритийсодержащей мишенью нейтронного генератора рождаются нейтроны с энергией 14,1 МэВ. Размещение в зоне движения потока таких нейтронов за мишенью нейтронного генератора контейнеров с материалами радиоактивных отходов обеспечивает прямую бомбардировку их ядер сверхбыстрыми нейтронами и трансмутацию по реакции, например, для изотопа олова-126 олово-126 цинк-61 цинк-623. Оба изотопа цинка стабильные. При трансмутации изотопов нейтронами с энергией более 10 МэВ стабильные изотопы образуются без цепочек распадов, что имеет место при поглощении нейтрона ядром,что повышает качество трансмутации. Перемещение части радиоактивных отходов из их общего количества, подлежащих одновременнному облучению, в отдельные контейнеры, размещенные в зоне движения 3 10719 1 2008.06.30 потока нейтронов с энергией 14 МэВ между мишенью нейтронного генератора и свинцовой матрицей, обеспечивает снижение времени трансмутации в подкритической активной зоне. Как показали экспериментальные измерения, снижение удельного содержания трансмутируемых отходов в подкритической активной зоне в два раза снижает время их трансмутации в 1,2 раза. Неожиданным по отношению к способу, описанному в прототипе, является увеличение плотности потока нейтронов, поступающих на свинцовую матрицу для их размножения и замедления. Увеличение потока нейтронов на входе в свинцовую матрицу происходит из-за реакции , 3 на трансмутируемых материалах радиоактивных отходов, размещенных между мишенью нейтронного генератора и свинцовой матрицей. Вторым фактором, приводящим к увеличению плотности нейтронного потока в свинцовой матрице и в подкритической активной зоне, является более низкая энергия нейтронов, поступающих на свинцовую матрицу. В предлагаемом способе эта энергия около 3,0 МэВ, а не 14,1 МэВ прототипа, что увеличивает число делений атомов урана-235 вследствие роста величин сечений деления при снижении энергии нейтронов. Третий фактор, приводящий к увеличению плотности нейтронного потока в свинцовой матрице и в подкритической активной зоне, также связан со снижением начальной энергии нейтронов. При замедлении нейтронов, т.е. снижении их энергии вследствие упругого и неупругого рассеяния на материалах замедляющей среды, часть нейтронов поглощается этой средой. Альбедо всех материалов существенно меньше единицы. Поэтому,чем ниже начальная энергия нейтронов, тем меньшее их количество поглощается замедляющей средой, а большее расходуется на процесс трансмутации. Повышение плотностей нейтронного потока в свинцовой матрице и в подкритической активной зоне обеспечивает сокращение времени трансмутации и второй части долгоживущих изотопов, размещенных в их объемах, до 2 раз. Кроме того, размещение в отдельных контейнерах материалов радиоактивных отходов, имеющих наименьшие сечения захвата нейтронов во всех спектрах позволяет сократить общее время трансмутации в комплексе нейтронный генератор, свинцовая матрица,подкритическая активная зона еще в 2 раза. Предлагаемый способ обеспечивает снижение среднего времени трансмутации до 4 раз, что снижает эксплуатационные расходы на такую же величину. Источники информации 1. Махова В.А., Соколова И.Д., Шульга Н.А. Исследования по фракционированию и трансмутации долгоживущих радионуклидов // Атомная техника за рубежом. - 2003.-3. С. 3-10. 2. Патент США 6442226, МПК 21 1/06, 2003. 3. Патент РФ 2212072, МПК 21 9/28,21 1/06, 2003(прототип). 4. Климов А.Н. Ядерная физика и ядерные реакторы. - Москва Энергоатомиздат, 1985. С. 117-118. 5. Герасимов А.С, Кисилев Г.В. Научно-технические проблемы создания электроядерных установок для трансмутации долгоживущих радиоактивных отходов и производства энергии // Физика элементарных частиц и атомного ядра. - 2001. - Т. 32. - Вып. 1. - С. 143-188. 6. Чужимато К., Саса Т. и др. Система для трансмутации младших актиноидов со свинцово-висмутовым теплоносителем, управляемая ускорителем // Атомная техника за рубежом. - 2006. -9. 1. - С. 18-27. Национальный центр интеллектуальной собственности. 220034, г. Минск, ул. Козлова, 20. 4