Способ определения деструкции топливных частиц в природных объектах

НАЦИОНАЛЬНЫЙ ЦЕНТР ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ДЕСТРУКЦИИ ТОПЛИВНЫХ ЧАСТИЦ В ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТАХ(71) Заявитель Институт радиобиологии Национальной академии наук Беларуси (ИРБ НАН Беларуси)(73) Патентообладатель Институт радиобиологии Национальной академии наук Беларуси (ИРБ НАН Беларуси)(57) Способ определения деструкции топливных частиц в природных объектах, включающий выщелачивание пробы, очистку и определение содержания радионуклида, по которому оценивают деструкцию, отличающийся тем, что выщелачивание осуществляют смесью карбоната и бикарбоната натрия, взятых в соотношении 105, соответственно, при температуре 75-80 С в течение 50-80 мин, а в качестве радионуклида определяют плутоний. Изобретение относится к охране окружающей среды, а именно к радиоэкологическому мониторингу и определению радиоактивного загрязнения природных объектов (почва, донные отложения, радиоаэрозоли). Изобретение можно использовать при прогнозировании миграции 137, 239,240, 241, 90 в системах почва-растения, почва-воздух и донные отложения-вода и как эффективный контроль деструкции топливных частиц. Известно, что деструкция топливных частиц определяется процессами окисления и растворения топливной матрицы и может быть оценена по доле радионуклидов, вышедших со временем из частиц, в частности,определение деструкции т.ч. проводится по доле обменного стронция 1, 2, 3. Недостатками способа определения деструкции топливных частиц являются нетехнологичность и неточность определения. Наиболее близким по технической сущности является способ определения деструкции топливных частиц в природных объектах, включающий выщелачивание, очистку и определение радионуклида (4). При этом выщелачивание пробы осуществляется в 2 Моль/л растворе ацетата аммония из 100 см 3 почвы с соотношением почва-раствор 110. Предварительно в образцы вносят трессер - раствор 85, время инкубации стронция в почвенных образцах составляет 33-48 сут. Затем пробы подвергаются интенсивному перемешиванию в течение 1 часа и отстаиванию - сутки. Далее по стандартной методике радиохимического анализа стронция определяется активность радиостронция в раствореи осадке . Доля активности выщелоченного из пробы 85 и 90 определяется как 85 С (85) / С (85)(85)10090(90) / (90)(90)100 . Доля активности нерастворившихся частиц или доля необменного стронция равна 1- 90/ 85. Недостатки способа заключаются в следующем не учитываются формы взаимодействия (обменное, необменное) стронция, вышедшего из топливных частиц, с компонентами почвенного комплекса. С учетом этого взаимодействия общую схему распределения 4634 1 форм стронция при ацетатном выщелачивании можно представить в виде(необменныйтопл.ч.)(обменный Фв корнях раст Таким образом, доля неизвлекаемого ацетатом аммония стронция, принимаемая за долю неокисленных топливных частиц, включает в себя не только стронций топливных частиц, но и стронций, необменно фиксированный почвенными компонентами. Причем доля последнего существенно зависит от физико-химических характеристик почв. способ мало применим для оценки деструкции топливных частиц на удаленных следах чернобыльского выброса. Доля обменного стронция с течением времени увеличивается неравномерно, что связано как с наличием стронция конденсационного происхождения, так и с негомогенным распределением стронция в окисленных при горении реактора топливных частицах. Негомогенность распределения может быть объяснена тем, что в результате высокотемпературного отжига происходило перераспределение продуктов деления по радиальному профилю топливной таблетки и их концентрирование на границе топливо-оболочка. способ ацетатного выщелачивания стронция для определения деструкции топливных частиц длителен изза необходимости инкубации почвенных образцов и значительного времени проведения самого радиохимического анализа стронция. Задачей настоящего изобретения является создание способа, обеспечивающего информативность о состоянии загрязнения окружающей среды 137, 90 и другими продуктами деления. В результате решения данной задачи достигается новый технический результат, заключающийся в более точном прогнозировании появления в окружающей среде растворимых и подвижных форм радионуклидов, в эффективном контроле деструкции топливных частиц, повышении технологичности, а также расширении области применения для исследования различных объектов окружающей среды - почва, аэрозоли и др. Поставленная задача решается тем, что способ определения деструкции топливных частиц в природных объектах включает в себя выщелачивание, очистку и определение радионуклида. Отличительной особенностью изобретения является то, что выщелачивание проводится смесью карбоната и бикарбоната натрия, взятых в соотношении 1023 - 53, при температуре 75-80 в течение 50 - 80 минут. При этом происходит мягкое выщелачивание плутония без растворения урановой матрицы (2) топливных частиц. Сущность предлагаемого изобретения заключается в следующем Известно, что растворимость 2 в отсутствии окислителей незначительна и не зависит от рН в широком интервале от 2 до 12. При контакте диспергированных топливных выпадений с окружающей средой деструкция двуокиси урана зависит от многих параметров- концентрации окислителей и комплексообразователей в почвенной влаге, температуры среды и может быть описана как последовательность реакций медленной 2 - 2,32 (5)0,005 мг/м 2 сут и последующей быстрой, приводящей к окислению до (6)0,19 мг/м 2 сут. При этом при комнатной температуре растворяется менее моноатомного слоя поверхности отработанного топлива за год. Процесс значительно ускоряется в присутствии карбонатов и повышении температуры, что параллельно исключает образование урановых фаз, замедляющих растворение. Нами использована вторая быстрая стадия. Степень деструкции (окисления) топливных частиц (фракция(6 оценивалась по активности плутония, перешедшего в карбонатный раствор. Плутоний равномерно распределен в топливной матрице, изоморфен урану при рН, близких почвенным растворам, как плутоний, так и уран, малорастворимы, малоподвижны в почвах, сорбируясь на коллоидных частицах образуют прочные карбонатные комплексы с близкими константами устойчивости (6)-2(СО 3)3-2 1014, Ри(6) - иО 2(3)-2 1016,то есть при обработке почв в карбонатные комплексы будет связана и та часть плутония, который вышел из топливных частиц и сорбировался на почвенных компонентах. Почвенные образцы просеивались через сито с диаметром ячеек 1 мм, тщательно перемешивались, гомогенность образцов проверялась измерением общей гамма-активности. Далее в образцы вносили метку 242 Ри,приливали карбонатный раствор в соотношении 110 (почвараствор) и нагревали в ультратермостате при выбранной температуре в течение 10, 20, 30, 40, 50, 60, 80 минут. Затем по стандартной радиохимической методике определяли содержание плутония в осадке (А) и в растворе . Доля активности плутония, перешедшего в раствор, определялась как(/ (А 100 Доля активности нерастворившихся топливных частиц определялась как(1-)100 для образцов,подвергшихся нагреванию в течение 50 - 80 минут. Пример 1. Влияние длительности карбонатного выщелачивания на степень извлечения плутония. Вщелачивание плутония карбонатным раствором 10 а 2 СО 3-5 аНС 3, при температуре 80 в течение 120 минут. 4634 1 время нагрева (ми- доля активности плутония, пенуты) решедшего в раствор 10 4020 5130 5640 6250 6380 62100 63120 63 . Оптимальное время выщелачивания составляет 50-80 минут. Более длительное выщелачивание не приводит к изменению доли растворимого плутония, так как Ри (4), так же как и(4), при таких условиях нерастворимы. Пример 2. Влияние температуры карбонатного раствора на степень выщелачивания плутония. доля плутония, переходящего в раствор температура раствора При длительном нагревании при температуре 100 становятся возможными процессы окисления(4) до (6) кислородом воздуха. Оптимальная температура 75-80 . Пример 3. Влияние концентрации карбонатного раствора на степень извлечения плутония.извлечения плутония (80 ,концентрация карбонатного раствора время нагрева 80 мин) 102 СО 3 - 53 6252 СО 3 - 23 21 . Применение растворов большей концентрации не влияет на извлечение плутония и приводит только к нецелесообразному расходу реагентов. Следовательно, использование изобретения позволяет повысить эффективность контроля деструкции топливных частиц, а значит, дать более точный прогноз появления в окружающей среде растворимых форм радионуклидов, продуктов деления повысить технологичность за счет сокращения времени проведения анализа, а значит повысить экологическую безопасность за счет сокращения времени работы персонала с радиоактивными веществами расширить функциональную возможность способа Источники информации 1. Кашпаров В, Иванов Ю.А., Зварич С.И. Определение скорости растворения чернобыльских топливных частиц в естественных условиях // Радиохимия. - т.39, вып. 1. - 1997. - С.71-75. 2..,..3.16529 , 1996, .38. 3. Богатов С.А., Боровой А.А. Об устойчивости наиболее радио-логически опасных радионуклидов в различных формах топливного выброса при аварии на ЧАЭС Тезисы докладов конференции Геохимические пути миграции искусственных радионуклидов в бисфере. - Гомель. - Октябрь. - 1990. - С.63. 4..,.( 1).4060 6 038430/, К 1996. - Р.4-6. Национальный центр интеллектуальной собственности. 220072, г. Минск, проспект Ф. Скорины, 66. 3